W czasie hiszpańskiej wojny domowej w 1936 r. zginęło 98 bonifratrów. Opiekowali się oni chorymi i opuszczonymi. Dla milicji wystarczyło, że byli zakonnikami i że nie chcieli wyrzec się swojej wiary, aby móc ich wymordować. Siedemdziesięciu jeden z nich beatyfikował św. Jan Paweł II w dniu 25 października 1992 r. (wraz z 51 innymi męczennikami z Barbastro).




Rankiem 25 lipca 1936 r. milicjanci wkroczyli do domu formacyjnego bonifratrów w Talavera de la Reina (w prowincji Toledo). Po południu rozstrzelali czterech zakonników, m.in. ojca Fryderyka (Karola) Rubio Alvareza, kapelana domu. Kilka dni później, 29 lipca, w Esplugentes pod Barceloną zginął kolejny zakonnik.
W Calafell (nieopodal Tarragony) bonifratrzy prowadzili szpital, mieli tam też swój nowicjat. 23 lipca 1936 r. wtargnęli tam milicjanci, którzy zmusili zakonników do zdjęcia habitów i zabronili im spełniania jakichkolwiek praktyk religijnych. Zapowiedzieli równocześnie, że 30 lipca darują im wolność. Zakonnicy od razu wyczuli, że w tym dniu czeka ich śmierć. I rzeczywiście tak się stało. Rankiem kapelan wspólnoty odprawił jeszcze potajemnie Mszę św. dla zakonników i nowicjuszy jako pokrzepienie na męczeństwo. Po południu wywieziono piętnastu z nich na peryferie i rozstrzelano. Zginął wtedy m.in. ojciec Brauliusz Maria (Paweł) Corres Diaz de Cerio, który od pięciu lat był w Calafell mistrzem nowicjuszy i kapelanem. 4 sierpnia 1936 r. zamordowany został brat Gonsalwus, który posługiwał w hospicjum św. Rafała w Madrycie.
W klasztorze w Ciempozuelos (prowincja madrycka) odbywało formację zakonną i zawodową także siedmiu bonifratrów z Kolumbii. Gdy rozgorzała wojna domowa, mieli z polecenia przełożonych wrócić do swego kraju. Z koniecznymi dokumentami wyruszyli z Madrytu do Barcelony, aby tam wsiąść na statek. Zostali jednak aresztowani i 9 sierpnia rozstrzelani w Barcelonie; są pierwszymi beatyfikowanymi Kolumbijczykami. W sierpniu zginęli jeszcze dwaj bonifratrzy w podmadryckiej miejscowości Valdemoro.
1 września rewolucyjni milicjanci aresztowali wszystkich dwunastu zakonników opiekujących się chorymi w Carabanchel Alto. Po kilku godzinach zamordowano ich pod Madrytem. Ginęli z okrzykiem: Niech żyje Chrystus Król!
W lipcu aresztowano zakonników posługujących w hospicjum psychiatrycznym w Ciempozuelos (Madryt). Osadzono ich w więzieniu San Anton i na różne sposoby dręczono. Gdy szli na rozstrzelanie, pozdrawiali się słowami: "Do zobaczenia w niebie". Piętnastu z nich zginęło 28 listopada w podmadryckiej miejscowości Paracuellos del Jarama. Dwa dni później w tej samej miejscowości zginęło kolejnych sześciu bonifratrów. Ostatni z beatyfikowanych w 1992 r. zakonników z tego zakonu zginął w Barcelonie w dniu 14 grudnia 1936 r.